A biblioteca central, anteriormente designada como Serviços de Documentação, nasceu em 1976 com a própria Universidade (então Instituto Universitário dos Açores), tendo funcionado desde então em várias instalações dentro do campus de Ponta Delgada. Inaugurado em 2004 e concebido pelos arquitetos Pedro Machado Costa e Célia Gomes do Atelier de Santos, o seu atual edifício foi finalista do Prémio Mies van der Rohe e dos Prémios FAD de arquitetura.
A primeira biblioteca do Polo de Angra do Heroísmo foi instalada, no final do ano de 1976, na sala onde havia funcionado a Farmácia do antigo e então desativado Hospital Militar situado na freguesia da Terra-Chã, onde passou a funcionar, a partir desse ano, o Departamento de Ciências Agrárias da Universidade dos Açores. No ano de 2007 a biblioteca deste Polo passou para o edifício Pedagógico do campus de Angra do Heroísmo, localizado no Pico da Urze, freguesia de São Pedro.
A biblioteca do Polo da Horta surgiu igualmente em 1976 com a criação de um Departamento de Oceanografia e Pescas, mais conhecido por DOP-UAc. Funcionou desde a sua génese no outrora edifício dos balneários municipais da Horta, tendo resistido incólume a tempestades, furacões e ao Sismo de 1998. Encontrou em 2010, nas instalações construídas no histórico edifício do antigo Hospital Walter Bensaude, um novo e ampliado espaço.